Кароль Полоні народився 26 вересня 1894 року в Берегові.
Художню освіту здобув у Будапешті – в школі образотворчого мистецтва, відтак навчання продовжив у Відні та Мюнхені. Опісля викладав малювання у рідному Берегові – у королівській державній школі. Брав участь у І Світовій війні на боці Австро-Угорщини: у 1916 його призвали на фронт простим солдатом, а через два роки дістав офіцерське звання. Після завершення війни повернувся до викладанняю. У 1925 році художник оселився в Ружомбероку, що на території нинішньої Словаччини. Пізніше певний час жив у Парижі, де одружився з угорською дівчиною Валерією Матяшовські.
Відомо, що К. Полоні захоплювався мистецтвом ХІХ століття, особливо, коли відкрив для себе класика словацької пейзажного живопису Ф. Катона. Швидше за все, саме тому Кароль і у своїй творчості надавав перевагу саме пейзажу.
Однією з улюблених тем митця стають Високі Татри – гірський масив на території Словаччини, особливо восени. Малював також місцеві містечка та села, Ружомберокській ринок, інші частини Словаччини та краєвиди багатьох держав Європи, куди приїжджав, зустрічаються в доробку митця навіть морські пейзажі.
Кароль Полоні брав участь у багатьох колективних виставках. Також мав персональні експозиції у Словаччині – в Братиславі (1934), Поважській Бистриці (1938) та Ружомбероку (1948). Була і велика персональна виставка у казино в Італії в 1937-му році. За окремими даними, є інформація й про те, що покровителем однієї з виставок К. Полоні був відомий політичний діяч Словаччини часів Другої світової війни, граф Янош Естерхазі.
Сестра К. Полоні, Йолана (1902 – 1966), також була художником, але про неї відомостей зовсім мало.
Помер К. Полоні 26 серпня 1946-го року в Ружембероку (Словаччина).
В 2014-му в Берегові встановили меморіальну дошку художнику та його сестрі.
Роботи митця зберігаються в музеях Словаччини та Угорщини.